山地区（今湖南中部山区）并于同年新设新化县（今属湖南）次年又在其东北新设安化县（今安化东南）。同时继续开南北江地区得到王安石的全力支持。到熙宁七年正月南江地区基本得到开；四月设置沅州及卢阳县（沅州州治今芷江）后又设黔阳县（今洪江市西北黔城）、麻阳县（今麻阳西南）北江地区也相继得到开。在章惇回朝以后又6续设置一些县、镇、寨等。
章惇在开梅山、两江地区期间官职不断升迁累迁兼同修起居注、知制诰、判军器监等职。宋神宗说章惇“但能作吏文”王安石则认为章惇“吏文粗疏然有机略胜王韶”2是个将才因而受到王安石的重用一度被任命为泾原路经略安抚使、高阳关路安抚使期望章惇在抗击西夏或辽的战场上挥才能但因王安石于熙宁七年四月罢相两职均在四月任命后复罢。同年五月章惇回朝后还是按照宋神宗的意见去作“吏文”由判军器监、知制诰再兼直学士院除主管军器制造及管理事务外主要是让章惇去草拟重要与普通诏旨（内、外制）。同年九月三司失火章惇正在军器监办公即率监内的兵士（厢军）及工役前往救火深得神宗的赏识章惇随后即被改任为权遣三司使主管财政事务。熙宁八年二月王安石复相八月又罢相章惇仍一直都担任三司使。
熙宁八年十月受到邓绾的攻击而罢职出任湖州（今属浙江）知州。熙宁九年十月荆湖北湖两江地区的辰州（今湖南沅陵）、沅州的少数民族生骚乱于是又改任章惇为荆湖北路府荆南（今湖北江陵）知府兼提举本路兵马巡检并诏令章惇亲自前往辰州、沅州进行“安抚叛蛮”章惇“受命即倍道疾驰道中坠马伤足”1。次年正月又回任湖州知州。五月改任杭州知州尚未到任即被召回朝任翰林学士但未及赴任因母死辞官服丧2服除历任判三馆秘阁、知审官院兼翰林学士。元丰二年十二月苏轼以赋诗讽刺朝政被投入御史台狱宰相王珪以苏诗中有“世间唯有蛰龙知”有不臣之迹欲加重罪。时任翰林学士的章惇“从旁解之曰：龙者非独人君人臣具可以言龙也”。神宗也同意章惇的看法认为不足以此加重苏轼之罪“遂薄其罪以黄州（今属湖北）团练副使安置”3。
元丰三年（1o8o）二月章惇升任副相（参知政事）。四年三月以父章俞及弟章恺占民田事而罢政出任陈州知州后改定州（今属河北）知州兼定州路安抚使。
元丰五年四月下旬开始实行新官制章惇被召任门下侍郎为副相之。元丰八年二月宋神宗病危时有人企图策立神宗二弟雍王赵颢或四弟1《续资治通鉴长编》卷236熙宁五年闰七月庚戌。
2《续资治通鉴长编》卷253熙宁七年五月戊戌。
1《续资治通鉴长编》卷28o熙宁十年正月庚申。
2《琬琰集删存》卷3《实录·章丞相惇传》作服父丧按元丰四年时其父8o岁。因此此处改作母死。3《续资治通鉴长编》卷342元丰七年正月己未。参见卷3o1元丰二年十二月庚申。曹王赵頵。当时章惇与以宰相王珪为的宰执们一起决议立神宗长子、年仅1o岁的延安郡王赵佣（后改名煦）为皇太子由章惇写在纸上王珪拿给已不能说话的宋神宗看经神宗点头同意；又请神宗母、皇太后高氏垂帘听政神宗也点头同意。这次由宰相、执政定策拥立哲宗时并命开封知府蔡京率壮士在外以备捕杀持异议者形势相当严峻但事前没有和皇太后高氏、皇后向氏商议高太后也只是在宰执们定策后才表示赞同此事后来遂成为新、旧两党互相攻击的借口。旧党攻击新党的蔡确等人曾想立神宗弟为帝而新党则攻击支持守旧党的神宗生母高太后想立她的其他儿子为帝互相以此诬陷或迫害对方使改革与保守两派的斗争更加复杂化。
元丰八年（1o85）三月初神宗去世太子赵煦即位是为哲宗由太皇太后高氏垂帘听政。同年五月章惇升为知枢密院事司马光接替章惇任门下侍郎此后旧党相继进用。同年十月旧党为了便于打击新党违反正常程序任命其党羽为谏官章惇向高太后抨击此事守旧派指使其党羽以“风闻”此事攻击章惇“语涉轻侮”太后“用心不忠”1。此后又不断受到各种攻击诬之为奸臣。元祐元年（1o86）正、二月间司马光要罢免役法章惇不考虑安危据理力争还说：“如役法熙宁初以雇代差行之太故有今敝今复以差代雇当详议熟讲庶几可行而限止五日其敝将益甚矣”1苏辙也据理力争因而未能立即废罢免役法。
元祐元年闰二月旧党司马光出任左相。章惇同月罢政出任汝州知州。十月改任杭州知州在赴任途中又被守旧党攻击为不当移任大郡而复任汝州知州。十一月下旬章惇为免受更大的迫害自动请求罢职以提举宫观迎养父亲于苏州闲居。元祐三年二月一度起用为越州（今浙江绍兴）知州但官告却在递送途中被人偷去而未能赴任后虽又改为就近任苏州知州以便奉养父亲章惇感到形势险恶而坚辞新命仍只领宫观闲居。因父死遂守丧仍不断受到守旧派攻击。元祐七年八月一度有出任湖州知州之命但未能赴任仍以宫观闲居。
元祐八年（1o93）九月太皇太后高氏死后哲宗亲政。哲宗初立时章惇、蔡卞曾说过旧党有废哲宗之事哲宗又受到高太后所派2o名年长宫嫔的轮流监视旧党成员眼中大多也只有高太后而无视哲宗的存在哲宗因此一直谨言慎行以免被废终于等到亲政随后即诏改次年为绍圣元年（1o94）明示要继承神宗的改革事业。绍圣元年罢免高太后任命的宰相吕大防、范纯仁起用章惇为左相此后章惇独相直至哲宗去世。其间复行新法不仅对新法有所改进而且间亦有采用元祐法令不像元祐时守旧派执政时那样的一味排斥。元符二年（1o99）八月章惇“进呈《新修敕令式》章惇读于帝前其间有元丰所无而用元祐敕令修立者帝曰：元祐亦有可取乎？惇等对曰：取其善者”。说明了章惇的政治风度。在打击旧党成员方面他也有所节制但在遭到曾布等人的逼迫时又不能抵制。为使政治清明带头不搞特权