来政治大学的一批学生成为其忠实的政治追随者。北伐军攻克上海后政治大学被关闭。1925年段祺瑞政府召开善后会议以抵制国民会议运动张君劢、梁启等拒绝段政府参加善后会议的邀请。

1927年梁启拟组织一松散的组织作为组党的准备张君劢主张梁宣明政纲直接组党。1928年张君劢与青年党领袖李璜在上海创办《新路》杂志抨击国民党的一党专政与训政学说杂志行十期即被停刊。1929年青年党在上海英租界开办知行学院张君劢为学员讲授欧洲政治思想史。端午节前在回家途中遭绑架被囚禁在上海警备司令部附近达2o天之久。9月9日参加完梁启的葬礼不久到德国耶纳大学任教讲授中国哲学并与倭伊铿合著《人生观问题》。

193o年译著《政治典范》（grammarofpo1iticsbyh.）出版因迫于国民党高压统治不得已以“张士林”的名义出版“士林”二字各取“嘉森”二字的上下部分。拉斯基的多元政治论思想对张君劢的政治思想产生了深远的影响。

1931年8月离开耶纳返国中途在苏联停留一月考查苏联的经济建设情况九一八事变前夕回到北平后到燕京大学讲授黑格尔哲学并与张颐就黑格尔哲学展开讨论。

1932年与张东荪、罗隆基等在北平秘密成立中国国家社会党创办《再生》杂志表《我们所要说的话》、《国家民主政治与国家社会主义》等纲领性文章提出国家民族本位、民族建国、修正的民主政治以及国家社会主义等政治主张。1934年国家社会党第一次全国代表大会召开被选为中央总务委员兼总秘书。在《明日之中国文化》一书中提出中华民族文化的出路在于“造成以精神自由为基础之民族文化”。同年12月国民党当局将3ooo余册《再生》以及其他一些进步书籍一同焚毁。

1935年再生社出版《中国往那里去》汇集了国家社会党的一些纲领性文件。《民族复兴之学术基础》汇集了张君劢在学术、文化等领域的一系列文章及讲演。是年到北平、广州、太原等地讲演积极宣传国家社会党的政治主张。

1936年国社党第二次全国代表大会在上海举行连任中央总务委员兼总秘书职。译德国鲁登道夫著《全民族战争论》（dertota1kriegbyludendorf）呼吁全民抗战。

全面战争爆后应邀参加蒋介石召开的庐山谈话会、国防参议会并被聘为国民参政会参政员。国家社会党得到政府的承认愿意共赴国难。1938年12月表《致先生的一封公开信》希望放弃阶级斗争、取消军队和边区。同年出版《立国之道》详细阐述了国家社会党的政治主张。

1939年各民主党派利用国民参政会的合法地位掀起民主宪政运动。

在一届四次国民参政会上张君劢等36名参政员联名提出《请结束党治立施宪政以安定人心扬民力而利抗战案》要求政府授权国民参政会组成宪法起草委员会制订宪法结束党治。同时又与左舜生等其他55人联名提出《改革政治以应付非常局面案》提出以宪政代替党治立即成立举国一致的战时行政院。随即与张澜等人起组织宪政座谈会并决定成立宪政促进会。

随着抗战形势的展及国共之间矛盾的尖锐194o年张君劢、黄炎培、梁漱溟、左舜生秘密集会商讨民主党派的联合问题后来成立中国民主政团同盟。同年与胞弟张嘉璈视察滇缅公路并撰《尼赫鲁传》希望国民像尼氏那样勇敢地进行民族解放斗争。在云南大理创办民族文化书院并以北宋哲学家张载所说“为天地立心为生民立命为往圣继绝学为万世开太平”说明书院的宗旨。该书院与勉仁书院、复性书院齐名成为抗战时期的三大书院之一。表《胡适思想路线评论》一文认为孔子为中国文化的柱石胡适提倡打倒孔家店是因为他对孔子没有正确的认识。

皖南事变后为调和国共之间的冲突抵制蒋介石利用国民参政会为残杀新四军的行为辩护提出了一系列主张如结束党治还政于民实行宪政军队属于国家军委会要有领导人参加国民参政会主席团必须有周恩来参加等。中国民主政团同盟成立时被选为中央执行委员会委员、中央常务委员会委员。太平洋战争爆后因涉嫌策动反对宋霭龄用飞机运狗事件的学潮被困于重庆汪山民族文化书院被迫停办。

1944年继续积极从事民主宪政运动。宪政实施协进会第四次常务会通过张提出的《人民基本权利三项之保障之建议》。三届三次国民参政会开幕当天提出将来的政治必须实现各党各派共同合作的民主政治。1944年中国民主同盟成立大会上被选为中央委员、中央常务委员并任国际关系委员会主任。年底赴美国参加太平洋学术会议。1945年春作为中国代表团成员之一出席联合国成立大会。次年经英国回国途中考察英国工党的政治主张并访问《历史研究》作者汤因比。

1946年1月参加政治协商会议反对一党极力主张议会政治。

政协协议确立了议会制、内阁制、省自治等政治制度。政治协商会议期间适逢六十大寿各民主党派领袖及社会贤达前往祝贺周恩来送给张君劢的寿文是“民主之寿”。政治协商会议后参加宪法草案审议会并根据政协达成的协议拟一份宪法草案供审议会参考。后来国民党方面对该草案作了修改并由“制宪国大”通过成为中华民国宪法。7月在上海八仙桥青年会讲中华民国未来宪法问题讲稿于1947年5月由商务印书馆出版名为《中华民国民主宪法十讲》。

1946年6月全面内战爆。8月美国方面宣布调停失败蒋介石不顾政协协议及各方面的反对宣布召开国民大会。同月国家社会党与民主宪政党合并张被选为中央组织委员会主席。美国宣布调停失败后张君劢、黄炎培等以第三方面的姿态调停国共之间的冲突1o月张在上海代表民社党招待国民党、、青年党及社会贤达的代表呼吁和平、民主、统一。1946年11月15日国民党一手包办的“制宪国大”开幕及民盟中的进步人士极力反对。11月2o日张君劢在蒋介石的劝诱下不顾民盟及民社党中进步人士的劝阻与蒋介石交换了民社党参加“制宪国大”的换文。民盟随即将